2009年，出演主演喜剧电影《大内密探零零狗》。3月15日，出演偶像剧《泡沫之夏》，片中饰演尹夏沫。6月获善待动物组织网站，公布成为《2009年亚洲最性感素食女艺人》。7月20日台湾偶像剧《泡沫之夏》杀青，剧中主演大S、黄晓明等参加剧组21日在台北举办的杀青酒会。7月30日，其出演的古装喜剧《大内密探灵灵狗》在全国各大影院上映。10月6日参演爱情故事影片《全城热恋》。11月3日，在武侠电影《剑雨江湖》中扮演女杀手。
 
2010年4月1日参演由任贤齐、罗家英等主演的动作喜剧古装片《龙凤店》。8月1日与刘德华、郑伊健等明星接拍影片《未世录》。8月12日，出演古装喜剧片《龙凤店》；11月接拍民国武侠电影《大武生》，饰演席木兰。
 
2011年7月12日，参与拍摄歌手苏见信的MV《黎明之前》；9月5日，大S与电影主创韩庚、吴尊、洪金宝、刘谦在北京出席《大武生》首映礼。
 
2012年6月21日参演的影片《车手》在香港连续2周荣获票房冠军。12月美国电影网站《TC Candler》公布年度全球“百大最漂亮面孔女星”，徐熙媛入围榜单，名列89。

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